Beim Erwerb seiner Bücher legte Otto Schäfer von Anbeginn großen Wert auf Exemplare in zeitgenössischen Einbänden. So entstand im Laufe der Zeit zugleich eine bedeutende Einbandsammlung.
An besonderen Einbandformen und -materialien lassen sich in der Bibliothek Otto Schäfer ein Beutelbuch, zwei Kettenbände, aber auch Einbände aus Silber, Email und Perlmutt oder aus Samt und Seide finden. Die Büchersammlungen Otto Schäfers ermöglichen aber vor allem einen Überblick über die Entwicklung der Einbandkunst vom ausgehenden Mittelalter bis zum 20. Jahrhundert. Wert legte Otto Schäfer auch auf berühmte Vorbesitzer seiner Bücher, die u. a. einst Kaiser Maximilian I., Willibald Pirckheimer, Pfalzgraf Ottheinrich, den Fuggern, William Morris, John Pierpont Morgan, Martin Bodmer oder Ida Schoeller gehörten.